A Raman spectroscopy study of bicarbonate effects on UO

McGrady, J.; 熊谷 友多; 渡邉 雅之; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 紀室 辰伍; 石寺 孝充

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1586 - 1594, 2023/12

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2236104

Raman spectroscopy was used to investigate the effect of bicarbonate solution on the hyperstoichiometric UO surface oxide of UO pellets. The hyperstoichiometry causes distortion of the UO lattice, leading to the formation of defect peaks which arise in the Raman spectrum due to a loss of symmetry. By deconvolution of the defect peaks, the extent of oxygen inclusion and defect formation in the surface oxide as a function of bicarbonate concentration was investigated. Immersion in solution caused a reduction in the amount of interstitial oxygen due to dissolution U(V) and U(VI) in the UO oxide surface. The defect concentration increased upon immersion due to the formation of an equilibrium between dissolution and reprecipitation. The bicarbonate concentration affected the defect content which was attributed to different forms of U in solution (hydrolysed UO and UO(CO)) leading to different rates of reduction and precipitation.

連続エネルギーモンテカルロコードMVPとJENDL-4.0による低出力水減速試験研究炉の燃料棒で構成される非均質格子体系の最小臨界量評価

柳澤 宏司

JAEA-Technology 2021-023, 190 Pages, 2021/11

JAEA-Technology-2021-023.pdf:5.25MB

燃焼による燃料の損耗が少ない低出力の試験研究炉の燃料棒と水減速材で構成される非均質格子体系の臨界特性の解析を、連続エネルギーモンテカルロコードMVP Version2と評価済み核データライブラリJENDL-4.0によって行った。解析では、定常臨界実験装置STACY及び軽水臨界実験装置TCAの二酸化ウラン燃料棒、並びに原子炉安全性研究炉NSRRのウラン水素化ジルコニウム燃料棒の非均質体系についての中性子増倍率の計算結果から最小臨界燃料棒本数を評価した。さらに中性子増倍率の成分である六種類の反応率比をあわせて計算し、単位燃料棒セルの水減速材と燃料の体積比に対する中性子増倍率の変化について説明した。これらの解析結果は、臨界安全ハンドブックでは十分に示されていない試験研究炉実機の燃料棒からなる水減速非均質格子体系の臨界特性を示すデータとして、臨界安全対策の合理性、妥当性の確認に利用できるものと考えられる。

中性子多重相関計数法の数理的基礎; ウラン・プルトニウム混合二酸化物の例

細馬 隆

JAEA-Research 2015-009, 162 Pages, 2015/08

JAEA-Research-2015-009.pdf:22.3MB

プルトニウム転換技術開発施設では、米国エネルギー省の支援を受けて中性子同時計数法による計量装置の開発・設置・改良を行い、20年にわたり計量管理と保障措置対応に用いてきた。中性子計数による測定の対象は今後、従来とは異なる自発核分裂性核種を含む高質量のウラン・プルトニウム混合二酸化物に拡がると思われる。そこで、中性子多重相関計数法の数理的基礎について現場での経験を含めて再考するとともに、次の点について基礎を拡充した; (a)確率母関数を用いた七重相関までの多重相関分布式の代数的導出; (b)モンテカルロ法に代えて試料内部の任意の点から表面の任意の点までの平均距離とこの間での誘導核分裂反応の確率を用いた漏れ増倍率の評価; (c)Poisson過程が持つ2つの異なる時間軸と同時計数の仕組みの関連付け、結果として確率過程に由来するほぼ同時中性子の導出と評価。分布式については「組合せ」に基づく新しい表現を併記し、実際に取り扱ったウラン・プルトニウム混合二酸化物をスペクトルや平均自由行程の例とした。

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

https://doi.org/10.3327/jnst.41.126

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

Behavior of simulated spent fuel in subcritical water

峯尾 英章; 鈴木 公; 森田 泰治

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.334 - 338, 2003/00

使用済燃料から核分裂生成物(FP)を抽出溶媒等を全く用いずに分離する方法として亜臨界水を用いる方法を検討した。二酸化ウランに燃焼度45,000MWdtに見合う量のFP元素(Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Ba, La, Ce, Pr, Nd及びSm)酸化物を含む12.728gの模擬使用済燃料を、核分裂性物質金属成分の模擬として52mgのMo-Ru-Rh-Pd合金とともに10mlの反応容器に装荷し、亜臨界水を通過させた。亜臨界水の温度は523, 573, 623及び663Kで圧力は29MPaである。溶解量は温度が上昇するとともに減少した。523Kにおいて、Ba, Mo及びPrは5%以上が溶解し、SrやRhは1%程度が溶解した。Zrの溶解率は0.3%程度であった。その他のランタノイド(La, Ce, Nd及びSm)は0.1%溶解しウランと同程度であった。この結果から亜臨界水により使用済燃料のFPの一部の分離が可能であることが示唆された。今後、より小さな粒径での試験を実施する。

Heat capacity measurements on unirradiated and irradiated fuel pellets

天谷 政樹*; 宇根 勝巳*; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 294(1-2), p.1 - 7, 2001/04

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00450-0

未照射及び照射済UOペレット試料の比熱容量を測定した。ペレットの高温比熱容量データは、定常運転時の燃料温度変化や事故時の燃料温度評価を行ううえで、不可欠な物性値の一つである。本測定技術により未照射アルミナ及び未照射UO試料の比熱容量を測定し、文献値と比較した結果、測定精確度は約5%と見積もられた。JRR-3M炉で焼度約40GWd/tまで照射した微小UO試料の比熱容量について測定を行った結果、2回目以降の測定値は、模擬FP添加ペレットの値とほぼ一致した。

Thermal conductivities of irradiated UO and (U,Gd)O

湊 和生; 白鳥 徹雄; 芹澤 弘幸; 林 君夫; 宇根 勝巳*; 野北 和宏*; 平井 睦*; 天谷 政樹*

Journal of Nuclear Materials, 288(1), p.57 - 65, 2001/01

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(00)00578-X

照射した燃料の熱伝導率は、燃料温度に直接かかわる物性であり、重要である。円盤状のUO及びUO-10wt%GdO試料を作製し、約4%FIMAまで照射した後、レーザフラッシュ法により熱拡散率を測定した。照射済み試料の熱伝導率は、未照射試料に比べて減少したが、約1800Kまで熱拡散率を測定した後の試料では、点欠陥の回復により、熱伝導率の一部回復が認められた。照射中の温度の急上昇において1273K以上を経験した試料では、熱伝導率の一部回復の幅が小さかった。これは、熱伝導率の減少に寄与している照射による点欠陥が、高温で照射中に回復したためであることを明らかにした。

Radiation damage in UO bombarded with iodine and nickel ions at energies around 100 MeV

林 君夫; 菊地 啓修; 福田 幸朔

Advances in Science and Technology, 24, p.439 - 446, 1999/00

軽水炉燃料の高燃焼度時の組織変化(リム効果)に関連して、UOを核分裂片に相当するエネルギーのヨウ素及びニッケルイオンで照射した。核的及び電子的エネルギー付与の深さ方向分布をSRIM-96コードで計算した。異なったイオン種について、X線回折法で求めた表面における格子定数変化は、核的エネルギー付与のみを考慮したdpaの計算値によって妥当なスケーリングを行うことができた。しかし同時に、そのスケーリング結果は、電子的エネルギー付与による欠陥生成が付加的に生じていることを示唆した。

Nonuniformity effect on reactivity of fuel in slurry

奥野 浩; 酒井 友宏*

Nuclear Technology, 122(3), p.265 - 275, 1998/00

https://doi.org/10.13182/NT98-A2868

最大反応度が、燃料重要関数を一定にする燃料分布において実現されることは良く知られている。ラグランジの未定定数法を用いて平均ウラン濃度あるいは全ウラン質量が保存されるという制限を取込んだ。多群中性子輸送方程式を解くS法計算コードANISN-JRを含む計算プログラムOPT-SNを開発した。特に裸や部分的に反射された燃料体系で、従来より用いてきた拡散近似に基づく解法よりも信頼できる結果が得られた。OPT-SNを5wt%U濃縮の二酸化ウランと水の混合物(スラリー)が全方向水で覆われている場合、半方向だけ覆われている場合、まったく覆われていない場合の計算に適用した。全方向水反射体が付いた球形状、無限長円柱形状及び無限平板形状のUO-HOスラリーについて計算を実施し、不均一効果の程度が平均ウラン濃度の増加に従い大きくなる傾向にあることを明らかにした。これらの体系では、不均一効果の程度は平均ウラン濃度4000gU/lで約6%k/kに上がった。反射体が片側のみに付いた平板燃料体系では、700gU/lと低い燃料濃度でも不均一効果の程度は6%k/k以上となる。

Non-uniformity effect on reactivity of fuel in slurry

奥野 浩; 酒井 友宏*

PHYSOR 96: Int. Conf. on the Physics of Reactors, 4, p.L74 - L82, 1996/00

燃料インポータンス分布平坦化の原理に基づき最大反応度を得るために、計算プログラムOPT-SNを開発した。このプログラムは、中性子輸送方程式を解くに当たってはANISNコードを含んでいる。水反射体が付いた場合及び付かない場合におけるウラン濃縮度5wt%のスラリーに対する臨界計算を実施した。反射体が付いた体系については、以下のことが明らかになった。(1)中性子増倍率の増加割合(不均一効果)は、平均ウラン濃度700から4000gU/lの範囲において最大約6%であった。(2)不均一効果は、燃料が平板形状の場合に円柱及び球形状よりも一般的に大きい。平板状燃料で反射体が片側にのみ付いている体系の最適燃料分布は燃料領域中に反射体領域を自ら形成する。この分布は、沈澱において現われるかもしれない。